Modeling of carbon monoxide two-photon LIF spectra at high temperature and pressure
Résumé
In this study, we have developed a quantitative model of two-photon excitation and fluorescence spectra of carbon monoxide based on up-to-date spectroscopic constants collected during an extensive literature survey. This semi-classical model takes into account Hönl-London factors, quenching effects (collisional broadening and shift), ionisation and Stark effect (broadening and shift), whereas predissociation is neglected. It has been specifically developed to first reproduce with a high confidence level the behaviour of our experimental spectra obtained from laser-induced fluorescence measurements, and then to allow us to extrapolate the fluorescence signal amplitude in other conditions than those used in these experiments. Synthetic two-photon excitation and fluorescence spectra of CO were calculated to predict the fluorescence signal at high pressures and temperatures, which are representative of gas turbine operating conditions. Comparison between experimental and calculated spectra is presented. Influence of temperature on both excitation and fluorescence spectra shapes and amplitudes is well reproduced by the simulated ones. It is then possible to estimate flame temperature from the comparison between experimental and calculated shapes of numerical excitation spectra. Influence of pressure on both excitation and fluorescence spectra was also investigated. Results show that for temperature below 600 K and pressure above 0.1 MPa, the usual Voigt profile is not suitable to reproduce the shape of the excitation spectrum. We found that the Lindholm profile is well suited to reproduce the pressure-dependence of the spectrum in the range 0.1 to 0.5 MPa at 300 K, and 0.1 to 0.7 MPa at 860 K. Beyond 0.7 MPa, in this temperature range, it is shown that the Lindholm profile does no longer match the spectral profiles, in particularly the red wing. Further analyses taking into account the line mixing phenomenon at higher pressure are thus discussed.
Dans cette étude, un modèle quantitatif de spectres d'excitation à deux photons et de fluorescence du monoxyde de carbone considérant les constantes spectroscopiques les plus récentes disponibles dans la littérature a été développé. Ce modèle semi-classique considère les facteurs de Hönl-London, les effets de quenching (élargissement et décalage collisionnel), l'ionisation et l'effet Stark (élargissement et décalage), la prédissociation est négligée. Il a été développé dans le but de reproduire avec un bon facteur de fidélité le comportement de nos spectres expérimentaux mesurés par fluorescence induite par laser, puis pour pouvoir extrapoler l'amplitude du signal de fluorescence dans d'autres conditions. Les spectres synthétiques d'excitation à deux photons et de fluorescence ont été calculés pour prédire le signal de fluorescence à hautes pressions et températures, qui sont représentatives des conditions d'opération de moteurs aérobie. La comparaison des spectres expérimentaux et calculés est présentée. L'influence de la température sur les amplitudes et les formes des spectres est bien reproduite sur les simulations. L'influence de la pression a également été étudiée. Les résultats montrent que le profil de Voigt n'est plus valide pour reproduire la forme du spectre d'excitation en dessous de 600 K et au dessus de 0.1 MPa. Nous montrons que le profil de Lindholm permet de reproduire la dépendance en pression du spectre de 0.1 à 0.5 MPa à 300 K, et de 0.1 à 0.7 MPa à 860 K. Au delà de 0.7 MPa et dans ce domaine de températures, le profil de Lindholm n'est plus valide, en particulier dans l'aile du profil vers le rouge. La nécessité d'analyses supplémentaires faisant intervenir le mélange de raies à plus haute pression est discutée.
Origine : Fichiers produits par l'(les) auteur(s)